甲烷水合物分子間勢能的量子化學(xué)研究

【摘要】：用Hartree-Fock SCF和密度泛函(BLYP,B3LYP,MPW1PW91)方法對以結(jié)構(gòu)-Ⅰ為單元的甲烷水合物進行了分子間勢能的理論研究.該結(jié)構(gòu)單元為正十二面體,其中包括20個水分子,甲烷分子在其中心.采用從頭算HF/6-31G(d,p)對甲烷分子進行幾何優(yōu)化,采用ST2模型對水分子作幾何優(yōu)化.水-水間氫鍵勢能Ehb(l)和水-甲烷間范德華勢能Evdw(l)作為邊長l的函數(shù)進行計算,計算時固定水和甲烷分子的幾何形狀.所有計算中均使用6-31G(d,p)基組.基組重疊誤差(BSSE)經(jīng)校正其上限和下限為水-水氫鍵能加以確定.由B3LYP經(jīng)基組重疊誤差(BSSE)校正得到的O—O距離為RO—O=0.280 nm,C—O距離RC—O=0.392 nm,比其他方法更接近實驗值的0.282和0.395 nm.結(jié)果表明,在天然氣水合物結(jié)構(gòu)-Ⅰ中水-水分子對的氫鍵能(30~36 kJ/mol)大于水的二聚體(H2O)2氫鍵能(-22.6±2.9)kJ/mol,亦大于六角形冰的(-21.7±0.5)kJ/mol,十二面體結(jié)構(gòu)為一穩(wěn)定單元.以上分子間相互作用勢能的結(jié)果為得出Lennard-Jones和Kihara勢能參數(shù)提供了堅實的基礎(chǔ),此參數(shù)對分子動力學(xué)模擬天然氣水合物是非常有用的. 【作者單位】： 海南師范大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院;
【關(guān)鍵詞】： 甲烷氣體水合物 勢能函數(shù) 基組重疊誤差 DFT 結(jié)構(gòu)單元 甲烷分子 水分子 甲烷水合物 正十二面體 分子間勢能
【基金】：海南省教育廳高?？蒲谢鹳Y助項目(HJKJ200737) 海南師范大學(xué)博士科研啟動基金資助項目
【分類號】：O641.1
【正文快照】： 甲烷和其他氣體(氫、氧、二氧化碳)的水合物在能源、環(huán)保、空間開發(fā)等領(lǐng)域有重要的應(yīng)用前景,甲烷水合物是地球上最大的潛在能源,據(jù)測算其儲量是所有其他礦物能源(石油、天然氣和煤炭)總和的兩倍[1].但在另一方面其開采又可能面臨巨大風(fēng)險(甲烷氣體的溫室效應(yīng)是二氧化碳的20倍)

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