MgO前驅(qū)體對(duì)甲烷部分氧化整體催化劑的影響

【摘要】：研究了以不同 MgO 前驅(qū)體為過渡載體負(fù)載 NiO 的蜂窩陶瓷整體催化劑對(duì)甲烷部分氧化制備合成氣反應(yīng)過程的影響。采用 X 射線衍射(XRD)、H_2程序升溫還原實(shí)驗(yàn)(H_2-TPR)和 N_2吸附等手段表征了前驅(qū)體及其負(fù)載活性組分 NiO 后的晶相、還原特性和吸附性能。在反應(yīng)溫度500～800℃、不同空速以及氧氣與甲烷物質(zhì)的量之比(O_2/CH_4)不同的條件下考察了催化劑活性。結(jié)果表明,NiO/MgO-Cl 和NiO/MgO-S 活性低、失活快;NiO/MgO-N 催化劑活性高、穩(wěn)定性好,這主要是由于前驅(qū)體在沉淀過程中形成不同物種,導(dǎo)致焙燒后載體及催化劑表面積和還原特性的差異。NiO/MgO-N 催化劑在800℃,質(zhì)量空速9 723 h~(-1)及 O_2/CH_4為0.5時(shí),CH_4轉(zhuǎn)化率87.2%,H_2和 CO 的選擇性分別為100%和87.3%。 【作者單位】： 中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所;中國(guó)科學(xué)院研究生院;
【關(guān)鍵詞】： 甲烷部分氧化 合成氣 氧化錳前驅(qū)體 整體催化劑
【基金】：國(guó)家自然科學(xué)基金(20490208)
【分類號(hào)】：O643.3
【正文快照】： 20世紀(jì)90年代以來,顆粒催化劑上甲烷部分氧化制備合成氣(P OM)得到了廣泛地研究〔‘一3〕。_,,.1~七且‘十下一UZ 乙一CO+2H2 該反應(yīng)為放熱反應(yīng),顆粒催化劑床層中易形成熱點(diǎn),導(dǎo)致活性組分燒結(jié)、流失,催化劑的穩(wěn)定性較差,且在工業(yè)放大時(shí)會(huì)存在嚴(yán)重的放大效應(yīng)。而整體催化劑(反

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