Rh負載的泡沫獨石上甲烷部分氧化的基元反應(yīng)動力學模擬

【摘要】：Rh負載的泡沫獨石催化劑上進行的甲烷催化部分氧化反應(yīng),能夠在自熱、毫秒級接觸的條件下達到接近平衡的轉(zhuǎn)化率和選擇性。采用CH4在Rh催化劑上發(fā)生部分氧化反應(yīng)的基元反應(yīng)動力學網(wǎng)絡(luò)結(jié)合平推流模型,進行了一維的反應(yīng)流模擬,揭示了毫秒級催化反應(yīng)的反應(yīng)歷程。CH4/O2摩爾比在1.7～2.3,外界溫度550～800℃的范圍內(nèi),模擬結(jié)果和實驗結(jié)果能夠很好地吻合。模擬不僅給出了催化劑床層內(nèi)氣相和表面物種的變化情況,還揭示了催化劑有效內(nèi)表面積和甲烷吸附能力對反應(yīng)的影響,發(fā)現(xiàn)一定程度下有效內(nèi)表面積的增加和甲烷吸附能力的增強,能夠大幅度地提高反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率和選擇性。 【作者單位】： 清華大學化學工程系北京市綠色反應(yīng)工程與工藝重點實驗室;
【關(guān)鍵詞】： 甲烷催化部分氧化 合成氣 Rh催化劑 基元反應(yīng)動力學 模擬
【基金】：全國博士學位論文作者專項資金項目(200245) 中石油基金
【分類號】：O643.1
【正文快照】： 1引言隨著石油資源的日趨緊張和價格居高不下,天然氣資源的開發(fā)利用受到越來越多的關(guān)注。天然氣作為化工原料生產(chǎn)化學品有直接轉(zhuǎn)化和間接轉(zhuǎn)化兩種途徑,但目前天然氣的化工利用主要還是通過間接法[1]。甲烷間接轉(zhuǎn)化法中,制合成氣部分的投資和生產(chǎn)費用占整個過程的60%～70%[2]

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