基于防治核能放射性污染的錒系元素固體化學研究

【摘要】：近幾年來,一系列新的錒系元素(釷,鈾,镎,钚,镅,鋦)硼酸鹽化合物由硼酸熔融反應制備得到。這些化合物具有異常復雜的晶體結(jié)構(gòu)以及非常優(yōu)越的物理性質(zhì)。其中,硼酸釷(NDTB-1)具有純無機多孔陽離子框架結(jié)構(gòu)而擁有顯著的陰離子交換性能,能夠選擇性地從高放廢液及核電站放射性污染廢水中近乎完全提取出锝-99,并在整個過程中保持高度的穩(wěn)定性。其對于高锝酸根的吸附效率相比于之前所有已知的陰離子交換材料實現(xiàn)了量級上的飛躍(固液分配系數(shù)Kd高達~10000)(圖一)。在美國漢福核電廠(Hanford Site)所開展的熱實驗證實NDTB-1能夠?qū)⒃搹S址實際高放廢液中的锝-99有效去除[1-3];硼酸鈾化合物系統(tǒng)具有非常復雜的結(jié)構(gòu)拓撲并且其合成條件十分溫和,并初步探索了利用熔融硼酸實現(xiàn)低溫固化阻滯錒系放射性核素的可能性[4-5];在研究硼酸镎化合物中镎的混合價態(tài)時,發(fā)現(xiàn)了具有錒系元素三重價態(tài)化合物的罕見例子(圖二),提供了首個能夠容納所有輕錒系元素穩(wěn)定價態(tài)的晶格矩陣,從而引申出了核廢料中錒系元素普適儲放形式的概念[6-7];同時發(fā)現(xiàn)了硼酸钚中新穎的三價錒系元素配位環(huán)境[8];最后,發(fā)現(xiàn)硼酸镅與硼酸鋦同時顯示出與硼酸钚與硼酸鑭的顯著差異,是初次被發(fā)現(xiàn)的能夠鑒別三價鑭系錒系元素的晶格系統(tǒng),從而引申出新的鑭錒分離和镅鋦分離方略[9-12],而之前所有的三價錒系元素化合物系統(tǒng)無一例外地采取與三價鑭系系統(tǒng)等同結(jié)構(gòu)的形式(無法鑒別從而造成分離困難)。至今為止,關(guān)于超鈾元素化合物的晶體結(jié)構(gòu)與化學鍵的研究由于放射性實驗安全的限制還十分有限,因此,我們在這一領域中的系統(tǒng)研究具有重要的意義并具有一定挑戰(zhàn)性,不僅系統(tǒng)地揭示了超鈾元素化合物中結(jié)構(gòu)與物性的對應關(guān)系,同時對于與核能相關(guān)的放射性污染的防治具有重要指導意義:(1)為建立新一代核廢料化學儲放形式,有效降低錒系放射性廢物在環(huán)境中擴散的可能性提供科學依據(jù);(2)為建立相對簡單高效的新型乏燃料后處理概念流程從而為降低核廢料的放射毒性提供了可能性。 【作者單位】：蘇州大學放射醫(yī)學及交叉學科研究院核能環(huán)境化學中心
【關(guān)鍵詞】：錒系元素 晶體結(jié)構(gòu) 核能放射性污染防治
【分類號】：X591
【正文快照】： 基于防治核能放射性污染的錒系元素固體化學研究@王艷龍$蘇州大學放射醫(yī)學及交叉學科研究院核能環(huán)境化學中心!江蘇省蘇州市工業(yè)園區(qū)仁愛路 199 號,215123 @鄭滔$蘇州大學放射醫(yī)學及交叉學科研究院核能環(huán)境化學中心!江蘇省蘇州市工業(yè)園區(qū)仁愛路 199 號,215123 @王亞星$蘇州

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