第一性原理模擬計(jì)算銀-鎳催化劑銀覆蓋率對(duì)甲烷解離吸附的影響

【摘要】：甲烷解離被認(rèn)為是甲烷水蒸氣重整反應(yīng)的控速步驟。同時(shí),甲烷的深度解離也會(huì)造成催化劑的積碳以及失活。在工業(yè)上使用的鎳催化劑的基礎(chǔ)上,加入銀能夠提高催化劑的抗積碳性能。為了從機(jī)理上解釋銀對(duì)催化劑抗積碳性能的影響,基于密度泛函理論(DFT)的計(jì)算,研究了銀覆蓋率為1/4、1/9單原子層(ML)時(shí)銀-鎳合金(100)表面上的甲烷解離吸附過程。計(jì)算得到了甲烷連續(xù)脫氫反應(yīng)中各反應(yīng)物、中間體、產(chǎn)物的吸附能和包含的基元反應(yīng)的活化能,以及過渡態(tài)構(gòu)型。計(jì)算結(jié)果表明:低含量的銀對(duì)于表面反應(yīng)的影響不大,而高含量銀的加入會(huì)使得100面發(fā)生重整,從而能夠顯著地提高甲烷解離生成碳原子的能壘。 【作者單位】： 華東理工大學(xué)化學(xué)工程聯(lián)合國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;
【關(guān)鍵詞】： 計(jì)算化學(xué) 密度泛函理論 甲烷解離 鎳 銀
【基金】：上海市“晨光計(jì)劃”基金資助項(xiàng)目(2007CG41) 高等學(xué)校博士學(xué)科點(diǎn)專項(xiàng)科研基金資助項(xiàng)目(200802511007)
【分類號(hào)】：O643.36
【正文快照】： 合成氣作為一種重要的化工原料,廣泛應(yīng)用于費(fèi)托合成、合成氨和甲醇等重要工業(yè)過程。目前工業(yè)上采用的合成氣生產(chǎn)方法是水蒸氣重整工藝。由于此反應(yīng)強(qiáng)吸熱,因此在高溫下(900～1300K)進(jìn)行有利。然而在高溫下,甲烷的深度脫氫和CO的歧化導(dǎo)致了工業(yè)上常用的鎳基催化劑由于積碳而快

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