不同載體負(fù)載的Rh基催化劑催化甲烷溴氧化反應(yīng)

【摘要】：在常壓固定床反應(yīng)器上考察了不同載體擔(dān)載的Rh催化劑上的甲烷溴氧化反應(yīng),發(fā)現(xiàn)在惰性載體SiC和SiO2擔(dān)載的Rh催化劑上溴代甲烷選擇性較高,而以金屬氧化物ZrO2和TiO2為載體的Rh催化劑上易發(fā)生深度氧化.程序升溫還原實驗表明,惰性載體擔(dān)載的Rh催化劑更難還原.熱力學(xué)數(shù)據(jù)分析表明,在所考察的溫度區(qū)間內(nèi),提高反應(yīng)溫度有利于一溴甲烷水汽重整反應(yīng)的進(jìn)行.惰性載體擔(dān)載的Rh催化劑活性高可歸因于Rh適中的氧化還原能力,抑制了溴甲烷水汽重整反應(yīng)的進(jìn)行.由于Rh/SiC顯示出較高的甲烷轉(zhuǎn)化率和溴代甲烷選擇性,因此對該催化劑的Rh載量和反應(yīng)條件進(jìn)行了優(yōu)化.結(jié)果表明,在620oC,氣、液空速分別為900和3.0ml/(g.h)條件下,甲烷單程轉(zhuǎn)化率和溴代甲烷總選擇性分別保持在20%和90%以上,并且連續(xù)反應(yīng)100h未發(fā)生催化劑失活. 【作者單位】： 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所潔凈能源國家實驗室;中國科學(xué)院研究生院;中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室;
【關(guān)鍵詞】： 甲烷 溴氧化 銠 載體 負(fù)載型催化劑
【基金】：國家重點基礎(chǔ)研究發(fā)展計劃(973計劃,2005CB221406)
【分類號】：O643.32
【正文快照】： 隨著石油資源的日益枯竭,開發(fā)以天然氣為原料制液體燃料及其它化學(xué)品的新工藝路線具有重大的現(xiàn)實意義.天然氣的主要成分是甲烷,其分子具有高度對稱性,因此甲烷的活化一直是催化領(lǐng)域研究214的熱點和難點[1].目前天然氣化工中應(yīng)用最廣泛的是合成氣路線,即首先甲烷經(jīng)水汽重整反

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