甲烷無氧芳構(gòu)化的碳-氫鍵活化反應(yīng)和Mo/分子篩催化劑

【摘要】：甲烷無氧脫氫芳構(gòu)化反應(yīng),無論其反應(yīng)機(jī)理如何,甲烷C—H鍵的活化反應(yīng)是必經(jīng)之路,其C—H鍵的斷裂反應(yīng)是甲烷活化參與反應(yīng)的第一步。甲烷C—H鍵的活化有異裂和均裂2種途徑,它們決定著甲烷芳構(gòu)化反應(yīng)機(jī)理。在Mo/HZSM-5催化劑上,甲烷C—H鍵的活化途徑主要為異裂。主導(dǎo)C—H鍵異裂和正碳離子生成的因素是Mo物種的極化作用和HZSM-5的質(zhì)子酸作用。Mo物種的作用是使甲烷的C—H鍵極化,部分被活化的甲烷與HZSM-5的質(zhì)子酸相互作用,生成H2和CH3+,后者分解生成碳烯和H+,釋放出的H+返回給分子篩,構(gòu)成H+催化的循環(huán)。在甲烷無氧脫氫芳構(gòu)化反應(yīng)中,除了按正碳離子機(jī)理進(jìn)行的C—H鍵異裂反應(yīng)外,還有按自由基機(jī)理進(jìn)行的C—H鍵均裂反應(yīng),尤其是均裂生成碳烯的反應(yīng)不可忽視,2種機(jī)理有協(xié)同催化作用。甲基正離子、甲烯和甲基自由基都是甲烷C—H鍵活化反應(yīng)的活性中間體,特別是前二者更為重要。論述了甲烷在無氣相氧條件下的C—H鍵活化反應(yīng)及其活性中間體的生成途徑,以及Mo/分子篩催化劑在甲烷C—H鍵活化反應(yīng)中的催化功能。 【作者單位】： 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所;
【關(guān)鍵詞】： 甲烷 芳構(gòu)化 C—H鍵 正碳離子 碳烯 Mo/分子篩
【分類號(hào)】：O643.36
【正文快照】： 甲烷在無氣相氧存在下可以生成芳烴的催化反應(yīng)[1-2],尤其是甲烷在Mo/ZSM-5催化劑上無氧脫氫芳構(gòu)化反應(yīng),受到國內(nèi)外科研人員的特別關(guān)注[3-4]。對甲烷在Mo/ZSM-5催化劑上無氧脫氫芳構(gòu)化反應(yīng)的研究是一項(xiàng)創(chuàng)新的研究工作,國內(nèi)外對這一課題進(jìn)行了廣泛和深入的研究,發(fā)表的研究論文

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