Mn/W催化劑上甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)機理的Monte Carlo模擬

【摘要】：通過對Mn-Na2WO4/SiO2催化劑的甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)機理進行初步研究,以Mn/W雙金屬活性中心為基礎(chǔ),分析了CH4和O2共進料氧化偶聯(lián)制C2烴的反應(yīng)模型,并采用Monte Carlo方法對該反應(yīng)的微觀過程進行模擬,在與實驗相近的條件下,得到了較準確的模擬結(jié)果.在模擬實驗中,考察了活性位規(guī)模和原料氣組成對反應(yīng)結(jié)果的影響以及反應(yīng)過程中表面吸附物種的變化規(guī)律.結(jié)果表明:活性位規(guī)模增大將減緩表面反應(yīng)的速度,而不同進料烷氧比將對甲烷轉(zhuǎn)化率以及C2烴收率產(chǎn)生影響;同時在對表面吸附物種的考察中發(fā)現(xiàn),反應(yīng)末期催化劑催化活性不高與晶格氧的補充不足有關(guān),而C2H6和C2H4的反應(yīng)更多地發(fā)生在氣相主體. 【作者單位】： 東南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院;東南大學(xué)常州研究院;東南大學(xué)電工電子實驗中心;
【關(guān)鍵詞】： 甲烷 氧化偶聯(lián) Monte Carlo模擬 Mn/W催化劑 反應(yīng)機理
【基金】：江蘇省自然科學(xué)基金資助項目(BK2010198) 常州市社會發(fā)展科技計劃資助項目(CS20100004) 浙江工業(yè)大學(xué)綠色化學(xué)合成技術(shù)國家重點實驗室開放基金資助項目(GCTKF2010013) 東南大學(xué)自然科學(xué)基金預(yù)研資助項目(XJ0619245)
【分類號】：O643.32
【正文快照】： 隨著數(shù)值方法的不斷發(fā)展和計算機技術(shù)的不斷進步,基于隨機數(shù)計算的Monte Carlo方法在表面微觀反應(yīng)過程的模擬已成為化學(xué)領(lǐng)域進行計算機實驗的重要手段.較早將Monte Carlo方法用于化學(xué)反應(yīng)過程的是1986年Ziff等人提出的ZGB模型[1].此后,許多學(xué)者對Monte Carlo方法模擬催化反應(yīng)

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