醋酸溶液中Pd(OAc)_2-對(duì)苯醌-CO催化甲烷選擇氧化制甲醇

【摘要】：考察了Pd(OAc)2-對(duì)苯醌-CO催化劑體系中甲烷有氧選擇氧化制甲醇反應(yīng)的性能。結(jié)果表明,在Pd(OAc)2用量為100μmol時(shí),該催化劑體系中對(duì)苯醌和CO的最佳用量分別是1 000μmol和0.4 MPa。在討論反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間及反應(yīng)溶劑對(duì)甲烷選擇氧化影響的基礎(chǔ)上,得出在原料氣組成為2.5 MPa甲烷+0.4 MPa氧氣+0.4 MPa氮?dú)饧白罴汛呋瘎┯昧康臈l件下,該催化劑體系選擇性催化氧化甲烷的適宜工藝條件為反應(yīng)溫度130℃、反應(yīng)時(shí)間3 h、溶劑中CH3COOH與H2O的體積比為4∶1。在此工藝條件下,目標(biāo)產(chǎn)物甲醇的生成量為1 650μmol。 【作者單位】： 黑龍江科技學(xué)院安全工程學(xué)院;
【關(guān)鍵詞】： 醋酸 Pd(OAc) 對(duì)苯醌 CO 選擇氧化 甲烷 甲醇
【基金】：國(guó)家自然科學(xué)基金(51004045) 黑龍江省教育廳科學(xué)技術(shù)研究項(xiàng)目(12511481)
【分類號(hào)】：O643.32
【正文快照】： 甲烷部分氧化制甲醇是甲烷催化轉(zhuǎn)化研究的熱點(diǎn)和難點(diǎn)[1]。文獻(xiàn)報(bào)道[2],H2O2、K2S2O8、KMnO4等氧化劑在適當(dāng)條件下均可氧化甲烷生成甲醇。然而,從環(huán)境保護(hù)及原料來源角度出發(fā),分子氧無疑是甲烷轉(zhuǎn)化最理想的氧化劑。分子氧選擇氧化甲烷制甲醇的研究一直倍受研究者的關(guān)注。文獻(xiàn)[3

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