鎳基催化上甲烷部分氧化反應(yīng)機(jī)理的量化計算

【摘要】：采用密度泛函(DFT)及二級微擾(MP2)方法,結(jié)合混合基組對鎳基催化上甲烷部分氧化反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了研究.計算結(jié)果表明,甲烷部分氧化的反應(yīng)包含六步,其中有兩步是副反應(yīng),各步的熱焓分別為:212.46、-413.46、-69.65、135.28、-94.69、-42.25 kJ/mol.第一步甲烷的逐步脫氫是強(qiáng)吸熱的,第五步為生成CO的關(guān)鍵反應(yīng)且較容易發(fā)生,其活化能僅為44.59 kJ/mol. 【作者單位】： 南華大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院;
【關(guān)鍵詞】： 甲烷部分氧化 反應(yīng)機(jī)理 量子化學(xué) 密度泛函
【分類號】：TE621
【正文快照】： 天然氣是寶貴的化石能源,近年對煤、石油等資源的大量消耗引發(fā)的能源危機(jī)引起了世界各國科學(xué)家的關(guān)注,大力開發(fā)天然氣的加工和利用是迫在眉睫的熱點(diǎn)問題.天然氣的主要成分是CH4,其二次加工比較困難,重整反應(yīng)是CH4的最有效利用方式,主要包括水蒸汽重整、部分氧化重整和CH4-CO2

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