一種煤基合成氣制合成天然氣用Sc_2O_3促進(jìn)Ni-ZrO_2高效新型甲烷化催化劑

【摘要】：用Sc2O3作為促進(jìn)劑,研發(fā)出一種Sc2O3摻雜的高效新型Ni-ZrO2基催化劑,該催化劑對(duì)CO和CO2共甲烷化制合成天然氣(SNG)顯示出高的活性和優(yōu)異的熱穩(wěn)定性.在組成經(jīng)優(yōu)化的Ni6Zr3Sc1催化劑上,0.1 MPa,573K,V(H2)∶V(CO)∶V(CO2)∶V(N2)=75∶15∶5∶5,出口空速GHSV=40 000mL/(h·g)的反應(yīng)條件下,在反應(yīng)開(kāi)始之后的20~332h的反應(yīng)過(guò)程中,CO和CO2的轉(zhuǎn)化率一直分別保持在100%和85%的高水平,產(chǎn)物甲烷的選擇性一直保持在100%.耐熱試驗(yàn)結(jié)果顯示,在973K下經(jīng)歷24h甲烷化反應(yīng)、而后降至573K的Ni6Zr3Sc1催化劑試樣上,(CO+CO2)的總轉(zhuǎn)化率仍能穩(wěn)定地保持在80.2%的水平;而不含Sc2O3的原基質(zhì)催化劑(Ni6Zr4)在經(jīng)歷相同耐熱試驗(yàn)過(guò)程之后的(CO+CO2)總轉(zhuǎn)化率驟降至2.7%,暗示其因燒結(jié)而失活.催化劑的表征結(jié)果證實(shí),可觀量的Sc3+溶解入ZrO2晶格導(dǎo)致具有c-ZrO2結(jié)構(gòu)的單一c-(Zr-Sc)Oy相的生成并使其穩(wěn)定化,這類c-(Zr-Sc)Oy相與Ni6Zr3Sc1催化劑的高活性,尤其與優(yōu)良的熱穩(wěn)定性,密切相關(guān). 【作者單位】： 廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院 固體表面物理化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 醇醚酯化工清潔生產(chǎn)國(guó)家工程實(shí)驗(yàn)室;
【關(guān)鍵詞】： Ni-ZrO催化劑 ScO-促進(jìn)Ni-ZrO催化劑 CO/CO共甲烷化 合成天然氣
【基金】：國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃(973)項(xiàng)目(2011CBA00508) 優(yōu)秀國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室基金項(xiàng)目(20923004) 教育部創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目(IRT1036)
【分類號(hào)】：O643.36
【正文快照】： 煤或生物質(zhì)基合成氣經(jīng)甲烷化制合成天然氣(SNG,甲烷體積分?jǐn)?shù)≥95%)是燃料化工的重要過(guò)程之一.近年來(lái),由于國(guó)際天然氣價(jià)格飆升,煤或生物質(zhì)制SNG又引起燃料化工界的重視[1-6].我國(guó)富煤、少油、貧氣,發(fā)展煤或生物質(zhì)基合成氣優(yōu)化利用的先進(jìn)催化技術(shù),對(duì)于我國(guó)燃料化工的可持續(xù)發(fā)展,

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