椰殼活性炭固載離子液體及其在填充床中吸附凈化沼氣中CO_2的研究

【摘要】：在椰殼活性炭上原位成功合成離子液體并應(yīng)用于填充床中的沼氣凈化實(shí)驗(yàn)。吸附劑使用傅里葉紅外檢測儀(FT-IR)N2吸附-脫附,X射線光電子能譜(XPS)以及熱重分析(TG)表征手段進(jìn)行表征。通過T-IF以及XPS表征結(jié)果說明季銨鹽及咪唑類離子液體成功制備并固載到椰殼活性炭上。吸附劑AC-[N3444][Br]的分解溫度約為320℃,而吸附劑kC-[BPIM][Br]和AC-[EPIM-NH2][Br]的分解溫度約為350℃,與單純的離子液體相比較,固載后離子液體的熱穩(wěn)定性有了一定的提高。椰殼活性炭的BET比表面積為～551m2/g,平均孔徑和孔體積分別為1.64nm及0.363cm3/g。固載離子液體后BET比表面積、孔徑和孔體積都略有下降。使用元素分析儀測量吸附劑中N元素的含量,通過N元素含量可以計(jì)算出活性炭中離子液體的固載量。 在沼氣凈化過程中陰離子類型至關(guān)重要,遵循以下順序Br-][BF4][PF6-][Tf2N1。其中陰離子為[Tf2N-]的離子液體對C02吸附能力最好,含[Tf2N-]的離子液體是沼氣凈化過程中的最佳選擇。AC-[N3444][Tf2N]、AC-[BPIM][Tf2N]以及AC-[EPIM-NH2][Tf2N];這三種負(fù)載型離子液體吸附劑在20℃、0.5MPa下的飽和吸附量分別為2.40、2.58以及2.95mmol/g。除去活性炭本身吸附的CO2含量計(jì)算出單獨(dú)離子液體對CO2的吸附量,AC-[N3444][Tf2N];和.VC-[BPIM][Tf2N]中1mol的離子液體能夠吸附0.63和0.91mol的CO2,然而由于吸附劑AC-[EPIM-NH2][Tf2N]和CO2既存在物理吸附也存在化學(xué)吸附使得吸附值增加到1.50mol。固載離子液體后活性炭在沼氣中對CO2的選擇性有了很大的提高。由于吸附劑AC-[N3444]和AC-[BFIM]類型的吸附劑對CO2的吸附過程只存在物理吸附,因此,它們的等容吸附熱分布在23-28KJ/mol。而對于含有伯胺的.kC-[EPIM-NH2]吸附劑,由于伯胺與CO2的化學(xué)作用使得吸附熱增大到65-71KJ/mol。 由于應(yīng)用于汽車燃料的沼氣中CO2的含量應(yīng)小于3%,所以在沼氣凈化過程中研究當(dāng)填充床出口濃度達(dá)到3%時更為重要,在此過程中流速的影響非常大。當(dāng)沼氣流速為50mL/minl時吸附劑AC-[N3444][Tf2N]、AC-[BPIM][Tf2N]以及AC-[EPIM-NH2][Tf2N]在20℃、0.5MPa下的Adsorption capacity(3%CO2)量分別為1.34、1.44以及1.95mmol/g、分別是相應(yīng)的飽和吸附量的65.0%、63.0%以及71.5%。在此過程中對C02的選擇性也都有相應(yīng)的提高。吸附劑.AC-[N3444][Tf2N]和AC-[BPIM][Tf2N]的再生溫度為60℃,而AC-[EPIM-NH2][Tf2N]的再生溫度為80℃。在填充床中檢測吸附劑的再生能力,經(jīng)過循環(huán)10次吸附-脫附后,固載型離子液體依然能夠展現(xiàn)出良好的吸附能力。 【關(guān)鍵詞】：活性炭 離子液體 填充床 沼氣凈化
【學(xué)位授予單位】：海南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TQ424
【目錄】：

• 摘要4-5
• abstract5-9
• 前言9-10
• 第一章 文獻(xiàn)綜述10-23
• 1.1 沼氣資源10
• 1.1.1 沼氣應(yīng)用10
• 1.2 CO-2的吸收方法10-14
• 1.2.1 溶劑吸收法10-12
• 1.2.2 低溫蒸餾法12
• 1.2.3 吸附法12
• 1.2.4 生物法12-13
• 1.2.5 膜分離法13
• 1.2.6 電化學(xué)法13
• 1.2.7 離子液體法13-14
• 1.3 離子液體14-18
• 1.3.1 離子液體概念及其歷史發(fā)展14-15
• 1.3.2 離子液體的制備方法15-16
• 1.3.3 離子液體應(yīng)用16-17
• 1.3.4 離子液體吸附CO_2原理17-18
• 1.4 載體18-20
• 1.5 選題思想和主要研究內(nèi)容20-23
• 1.5.1 選題思想20-21
• 1.5.2 主要研究內(nèi)容21-23
• 第二章 主要實(shí)驗(yàn)試劑與儀器設(shè)備23-25
• 2.1 主要實(shí)驗(yàn)試劑23
• 2.2 主要儀器設(shè)備23-25
• 第三章 椰殼活性炭負(fù)載咪唑類離子液體凈化沼氣25-40
• 3.1 AC-[BPIM][Br]及AC-[EPIM-NH_2][Br]的制備25-26
• 3.1.1 椰殼活性炭可控氧化25
• 3.1.2 制備嫁接咪唑類離子液體25-26
• 3.1.3 陰離子交換26
• 3.2 吸附劑的表征26
• 3.3 沼氣在填充床反應(yīng)器中的凈化26-27
• 3.4 結(jié)果與討論27-38
• 3.4.1 紅外分析28-29
• 3.4.2 XPS能譜29-31
• 3.4.3 吸附劑N_2吸附-脫附31
• 3.4.4 吸附劑的熱穩(wěn)定測試31-32
• 3.4.5 沼氣在填充床反應(yīng)器中的凈化研究32-38
• 3.5 本章小結(jié)38-40
• 第四章 椰殼活性炭負(fù)載季銨鹽離子液體凈化沼氣40-49
• 4.1. AC-[N_(3444)][Br]的制備40
• 4.1.1 椰殼活性炭可控氧化40
• 4.1.2 制備嫁接季銨鹽離子液體40
• 4.1.3 陰離子交換40
• 4.2 吸附劑的表征40
• 4.3 沼氣在填充床反應(yīng)器中的凈化40
• 4.4 結(jié)果與討論40-47
• 4.4.1 XPS譜圖及元素分析41-43
• 4.4.2 N_2物理吸附-脫附43
• 4.4.3 吸附劑熱穩(wěn)定分析43-44
• 4.4.4 沼氣凈化研究44-47
• 4.5 本章小結(jié)47-49
• 第五章 吸附劑再生性和穩(wěn)定性評估49-51
• 第六章 結(jié)論與展望51-53
• 6.1 結(jié)論51
• 6.2 展望51-53
• 科研成果53-54
• 參考文獻(xiàn)54-61
• 致謝61

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