選擇性非催化脫硝反應(yīng)非等溫過程的實驗研究

北極星環(huán)保網(wǎng)訊:建立了完善的選擇性非催化脫硝(ive non-catalytic reduction，SNCR)反應(yīng)的非等溫實驗系統(tǒng)，探討了初始反應(yīng)溫度、氧氣含量和還原劑與煙氣流速比對非等溫SNCR過程的影響，隨初始反應(yīng)溫度升高，脫硝效率先升高

再減小，在1273~1323K范圍內(nèi)，脫硝效率達到最大70%以上；氧氣含量的增加在溫度低于1250K時可以提高脫硝效率，在溫度高于1250K時會導(dǎo)致脫硝效率降低，氧氣濃度為2.5%時，最大脫硝效率可以達到85.4%；在溫度低于1250K時，反應(yīng)處于動力控制區(qū)，還原劑與煙氣流速比的增加使脫硝效率降低，在溫度高于1250K時，反應(yīng)處于混合控制區(qū)，流速比的增加使脫硝效率升高，流速比為5.0時最大脫硝效率可以達到79%；文中非等溫SNCR的實驗結(jié)論有助于工程實際中的選擇性非催化法脫硝系統(tǒng)的優(yōu)化。

關(guān)鍵詞：選擇性；非催化；脫硝反應(yīng)；非等溫過程

作為主要大氣污染物之一，NOx主要來源于發(fā)電過程中煤的燃燒。目前，控制燃煤電廠NOx排放量依然是電力企業(yè)治理污染的重點工作之一。選擇性非催化法脫硝(ive non-catalytic reduction，SNCR)因其系統(tǒng)簡單而具有很好的發(fā)展前景，深入的研究對于完善SNCR技術(shù)并擴大應(yīng)用，進而提高脫硝效率并降低脫硝成本有非常重要的意義。

國內(nèi)外很多研究人員對非催化脫硝反應(yīng)進行了相關(guān)實驗研究，實驗方法主要采用等溫反應(yīng)方法，即在實驗時將反應(yīng)物送入溫度恒定的反應(yīng)器內(nèi)，通過控制溫度、組分濃度及停留時間等參數(shù)來實現(xiàn)反應(yīng)條件的變化，并測量出在每一工況下反應(yīng)后各組分的濃度。

影響因素主要有：溫度，混合程度和氧氣含量等[1-3]。眾多研究表明SNCR反應(yīng)只在一個相對較狹窄的溫度范圍內(nèi)才表現(xiàn)出對于NOx的脫硝性能，Lyon[1,4-6]對于SNCR反應(yīng)的溫度窗口進行了較早的研究，其實驗結(jié)果表明，非催化脫硝反應(yīng)在1073~1373K時NH3能夠?qū)Ox進行還原，最佳脫硝溫度在1223K，最高脫硝效率達到90%；

Muzio[7]在燃燒實驗裝置上進行了SNCR實驗，停留時間0.5s左右，氧氣含量4%，其測得的溫度窗口在980~1370K之間，最佳脫硝溫度為1240K，最高脫硝效率能夠達到90%。王智化[8-10]、盧志民[11-13]以及曹慶喜[14-17]也對SNCR反應(yīng)進行了一定的等溫實驗研究工作，實驗獲得的數(shù)據(jù)顯示溫度窗口都基本在1073~1373K以內(nèi)。

在混合程度方面，Danckwerts[1]較早地在理論上研究了氣體反應(yīng)物之間不完全地混合對化學(xué)反應(yīng)的影響。Branch[18]通過模型計算及實驗研究了混合過程對脫硝反應(yīng)的影響，結(jié)果指出有限的混合速率對脫硝過程的影響較小，但在高溫時較快地混合卻能抑制氧化反應(yīng)生成的NO量。

Ostberg[19-20]等發(fā)現(xiàn)射流與煙氣氣流的動量比是一個重要的參數(shù)，高動量比能夠提升SNCR反應(yīng)的脫硝效率。Banna[21]進行了非預(yù)混火焰燃燒后的脫硝反應(yīng)實驗研究，測量了火焰燃燒后沿徑向與軸向的NH3、NO、NO2以及CO2等組分的濃度分布，分析非預(yù)混過程對于脫硝效率與煙氣中各組分的濃度的影響。

在氧氣含量方面，Kasuya[2]對其進行了詳細地實驗研究，氧氣濃度的變化范圍從0.5%增加至50%，研究結(jié)果表明氧氣含量對非催化脫硝反應(yīng)的起始溫度有較大的影響，并且在不同的溫度區(qū)間其對脫硝反應(yīng)的促進程度是不同的，而且其對NH3殘余、NO2、N2O等大氣污染物的濃度也有一定的影響。

盧志民[11]在其機理實驗中對氧氣含量(0~10%)的影響進行了討論，在溫度窗口低溫部分氧氣的影響規(guī)律并不明顯。其他一些研究者[1,4]在實驗中都涉及了氧氣含量變化的影響，但由于工況較少，很難歸納出明顯的影響規(guī)律。

上面這些研究者對等溫SNCR過程進行了詳細的而研究，但是考慮到在工程實際中爐膛內(nèi)的流場是非常復(fù)雜的，并不存在理想的恒溫區(qū)，爐內(nèi)溫度場在各個方向上都存在溫度較大的梯度，所以本文進行了基于三維流動的非等溫SNCR脫硝過程的實驗研究，細致而全面地探討了非等溫SNCR過程中初始反應(yīng)溫度、氧氣含量及還原劑與煙氣流速比等主要因素對SNCR反應(yīng)的影響規(guī)律，為指導(dǎo)工程實踐提供了理論支持。

1實驗方法與系統(tǒng)

為了模擬工程中三維的流動、NOx脫除過程以及不均勻溫度場，實驗采用內(nèi)徑較大的反應(yīng)器，反應(yīng)器內(nèi)的溫度場在軸向與徑向上都存在溫度梯度，還原劑通過四個圓形噴口采用與主流煙氣流動方向垂直的方式送入反應(yīng)器，這樣使得反應(yīng)段內(nèi)的混合和湍流更加劇烈，所以各個方向上的流動都不能夠忽略，同時這種混合方式與實際爐膛中的混合方式更為接近。非等溫反應(yīng)實驗系統(tǒng)如圖1所示。

系統(tǒng)由反應(yīng)器、溫度監(jiān)測部分、加熱部分、氣流供給部分、煙氣采樣及測量部分等組成。石英反應(yīng)器壁厚2mm，主體內(nèi)徑100mm。模擬煙氣從反應(yīng)器下部送入中心管，在其偏下部設(shè)置均流格柵以實現(xiàn)氣流流速的均勻分布，還原劑氣流從反應(yīng)器下部送入外層環(huán)形空間內(nèi)，在反應(yīng)器中段從周向均勻設(shè)置的四個圓形噴口沿徑向射入反應(yīng)區(qū)，與煙氣混合。

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